Püspökszentlászló a Kelet-Mecsekben, a Zengő-hegy északi oldalánál húzódó völgyben található. Fent Gyula plébános jegyzett le egy népi hagyományt a Historia Domusban: a psüpökszentlászlóiak úgy emlékeztek, hogy annak idején Szent László király bölényre vadászott e területen, ám nagy vihar tört ki, az uralkodó pedig az itt élő remeték barlangjában talált menedéket. A szent életű király hálából templomot építtetett e helyen.
Püspökszentlászló első írásos említése – még Szentlászló néven – egy 1235‐ös, vitatott hitelességű királyi adománylevélből származik, amelyben II. Endre a birtokot Bertalan pécsi püspöknek adományozza. Ekkor már bencés perjelség is működött a településen, amely 1392‐ben kapott pápai búcsúengedélyt. E perjelségről nagyon kevés információ maradt fönn, annyi bizonyos, hogy a 16. század közepén már nem létezett. A török hódoltságot követően a falu elnéptelenedett, a környékbeli erdőkben viszont remeték telepedtek meg. Egy 1721-es forrás egy romos templomról, valamint egy fából készült remetelakról tett említést. Az ott élő remete – a Pécsről elszármazott Joannes Reinhard Uhl minorita szerzetes – minden évben Szent László napján ünnepi szentmisét tartott az összegyűlt zarándokoknak. Az ő szervezőmunkája révén épül fel 1725-ben az új templom a régi romok helyén.
Gróf Esterházy Pál László pécsi püspök 1797-ben – a korábbi kápolna helyére – klasszicizáló késő barokk stílusú új templomot, és mellette püspöki nyaralókastélyt építtetett. A 18. század második felében a település lassan újra benépesült, miután Klimo György pécsi püspök német családokat telepített le a területen. (A település 1898-ban kapta a Püspökszentlászló nevet, tekintettel arra, hogy a vármegyében létezett egy másik Szentlászló nevű település is. A falut 1941-ben Hosszúhetényhez csatolták, és közigazgatásilag azóta is oda tartozik).
Hetyey Sámuel pécsi püspök 101 évvel a felépítése után, 1898 márciusa és júniusa között teljesen felújíttatta a kastélyt. Hetyey püspök a kastélytól délre, a Zengő-hegy északi oldalán jelentős nagyságú, mintegy hat katasztrális holdnyi földterületet vásárolt meg, amelyet a nyári rezidenciához kapcsolt.
1905 októberében nevezték ki gróf Zichy Gyulát pécsi püspökké, ő folytatta a következő évtől a püspökszentlászlói nyári rezidencia fejlesztését. Zichy püspök a kastély déli (fő)homlokzatának timpanonjában a kastély építésében, illetve felújításában legfontosabb szerepet játszó három püspök Zsolnay-féle pirogránitból készült címereit is elhelyeztette: középen gróf Esterházy Pál László, balról Hetyey Sámuel, jobbról pedig gróf Zichy Gyula címere kapott helyet.
Virág Ferenc püspök 1954. január 17-én nyilatkozatot adott ki, amelyben kijelentette, hogy a kastélyt használatra átengedi az Egyházi Kegydíjasok és Betegek Szeretetszolgálatának otthon céljára. A Közületeket Elhelyező Bizottság 1954. január 20-án megtárgyalta az ügyet, és átadta az épületet az egyházi szeretetszolgálatnak szociális otthon létesítése céljából. A kastélyon a második világháború utáni években csak kismértékű változtatásokat hajtottak végre: a cserépkályhákat kicserélték központi fűtésre, néhány szobában új padlóburkolat készült, a fürdőszobákat pedig modernizálták. A szeretetotthon végül 1954. április 9-én nyitották meg; kezdetben harminc nővér költözött ide.
Mindszenty emlékszoba
Az itt lakók életét 1955-ben zavarta meg egy nagyobb incidens, amikor július 12-én az Államvédelmi Hatóság (ÁVH) huszonnégy órán belüli távozásra szólította fel őket. A csomagjaikat nyolc teherautó vitte utánuk Verőcére. A sietség indoka az volt, hogy július 17-én itt helyezték el titokban a koncepciós perben elítélt Mindszenty József esztergomi érseket, prímást, bíborost. A kastélyt „megfelelően” felkészítették a házi őrizetben lévő főpap fogadására: magas deszkakerítést emeltek köréje, hogy a helyiek ne láthassák, kit őriznek ott. Az emeleten jelöltek ki két szobát Mindszenty számára, a földszinti helyiségeket pedig elfoglalták az őrzésére Pécsről kirendelt ÁVH-sok. Október 10-én a szintén koholt vádak alapján elítélt Grősz József kalocsai érseket is Püspökszentlászlóra szállították házi őrizetbe. Mivel azonban az épület állaga ekkor már meglehetősen leromlott volt, nem egészen egy hónap múlva, november 2-án Felsőpeténybe, az államosított Almásy-kastélyba költöztették át mindkettőjüket; ott Mindszenty 1956. október 31-ig, a forradalom idején történt kiszabadulásáig tartózkodott.
Templom
A templomot Esterházy Pál László püspök építtette 1797-ben a nyaralókastéllyal együtt a korábbi templom helyére. Az 1725-ös épületről egy latin feliratú homokkő tábla emlékezik meg az épület déli falán.
A templom teljes belső hossza valamivel több, mint 13 méter, a fenyőzsindelyes kupola belmagassága 11,75 méter. Az ovális alaprajzú, kupolás, késő barokk épület állapota a 19. század második felére erősen leromlott. Az átfogó felújítási munkákra a 20. század elején, gróf Zichy Gyula püspöksége alatt került sor. 1903-ban készült el az új főoltár, amelynek képe a Szűz Mária előtt hódoló Szent Lászlót ábrázolja. A két mellékoltár is átalakult, a korábbi Szent László- és Szent Imre-oltárok helyére egy Jézus Szíve-, illetve egy Mária Szíve-oltár került. A templom orgonáját, amely természetesen a híres pécsi Angster-gyárból került ki, 1907-ben adták át.
A torony 1913-ban már három haranggal büszkélkedhetett, noha nem sokkal később, a világháború kitörése után ezekből kettőt hadi célokra elszállítottak. A háborút követően, a szerb megszállás időszaka alatt a berendezés súlyos károkat szenvedett, bár a bútorokat és a szőnyegeket a község lakói megmentették a fosztogatás elől. A templom a második világháborút követően is folyamatosan működött; jelenleg a hosszúhetényi plébániához tartozik, búcsúja Szent László király ünnepén, június 27‐én van.
Arborétum
A kastély arborétumát mai formájában Hetyey Sámuel püspök létesítette. Ugyanakkor már a kastély 1797-es felépítése után parkosították az épület környezetét. Felder atya Historia Domusa (plébániatörténete) arról számol be, hogy Esterházy püspök idején már szökőkút állt a kastély előtt, a réten pedig egy halastó terült el. Hetyey püspök a 19. század végén újabb hat katasztrális hold megvásárlásával kibővítette, majd alácsöveztette a területet, hogy minden pontját egyenletesen öntözni lehessen, és ennek érdekében egy ciszterna is létesült. Különleges növények és fák telepítésével arborétumot alakíttatott ki az akkori püspöki főkertész, Hrban Ferenc vezetésével. A kastély elé egy Zsolnay-szökőkutat állított, és ő telepítette a számos fenyőfajtát is a kertbe. Később Zichy püspök hozta létre a vadasparkot, ahol őzeket, majd 1913-tól dámvadakat tartott. Ekkortájt készülhetett el a tekepálya és a szabadtéri úszómedence is.
Az arborétum ma a Duna–Dráva Nemzeti Park részét képezi, egyszersmind a Kelet-Mecsek Tájvédelmi Körzetnek is része. Nyolcvannégy fa- és cserjefajta található itt a világ minden részéből. 2012-ben a Pécsi Egyházmegye Európai Uniós turisztikai vonzerő fejlesztési pályázatot nyújtott be a kastély idegenforgalmi hasznosítására „Püspökszentlászlói Kastély – Turisztikai Látogatóközpont, Zarándokház és Mindszenty-emlékhely a Mecsekben” címmel. A pályázat 2015-ben zárult. Átadásra került a felújított kastély, amelynek része a zarándokház, turisztikai információs pont, valamint a kastély történetét feldolgozó kiállítás és egy Mindszenty-emlékkiállítás.
Bizony mondom nektek, ha csak akkora hitetek lesz is, mint a mustármag, s azt mondjátok ennek a hegynek itt: Menj innét oda! – odamegy, s nem lesz nektek semmi sem lehetetlen.(Mt 17,20)